majd egy évvel később a svédországi világbajnokságon tagja volt annak a brazil csapatnak, amely története első vb-aranyérmét szerezte. A dél-amerikai csapat négy évvel később, Chilében megvédte címét, bár ahhoz Pelé keveset tett hozzá, mivel a második mérkőzésen megsérült. A sikertelen 1966-os vb-n a brazil válogatott a csoportkör után búcsúzott, a magyaroktól elszenvedett 3-1-es vereség alkalmával Pelé nem lépett pályára.
Az 1970-es mexikói vb előtt már azon is elgondolkodott, hogy lemondja a szereplést a válogatottban, de sikerült meggyőzni őt a folytatásról, és sok szakértő szerint minden idők legjobb brazil válogatottjával harmadszor is a csúcsra ért. Pelé a brazil gólok 53 százalékából közvetlenül vette ki a részét – négy gól szerzett és hat gólpasszt adott –, majd megválasztották a torna legjobb játékosának. Pelé végérvényesen sportági legendává vált, a döntőben az őrzésével megbízott olasz védőnek, Tarcisio Burgnichnak a mondása lett legendássá: „a meccs előtt azt mondtam magamnak, ő is csak bőrből és csontból van, mint mindenki más - de tévedtem”.
Utolsó mérkőzését 1971 júliusában a jugoszlávok ellen játszotta Rio de Janeiróban. Pelé 92 alkalommal lépett pályára a brazil válogatottban, ezeken 77-szer volt eredményes, ami a mai napig rekord hazájában. Neymar a katari vb-n érte utol a legendás elődöt, bár neki a 77 gólhoz 124 mérkőzésre volt szüksége. Pelének 67 győzelme, 14 döntetlenje és 11 veresége van, és a brazil csapat soha nem kapott ki, amikor ő és másik sztárjuk, Garrincha együtt a pályán volt.
Több mint 1300 mérkőzés
Teljes pályafutását tekintve 1363 mérkőzésén 1281 (más számítások szerint 1284) alkalommal volt eredményes.
Pelé a mérkőzésen sokszor állt közel a gólszerzéshez, de a második félidőig sikertelenül próbálkozott. Akkor azonban büntetőt érően buktatták, és a csapatkapitány Carlos Alberto úgy döntött, hogy tizenegyest a sértett végezze el, ne a rúgást elvállaló balhátvéd, Rildo. Pelé a labdát a sarokba vágta, mire újságírók, riporterek és fotósok özönlöttek a pályára, néhány szerencsés szurkoló társaságában. Pelé az ő vállukon jutott vissza a kezdőkörbe, ahol csapattársai sorfalat alkotva vártak rá, majd a gólszerző tiszteletkört futott, a publikum pedig felállva tapsolt.
